Олександр Іванович Попов народився 10 серпня 1891 в с. Куп'єваха (нині село Богодухівського району Харківської області) в сім'ї священника. Закінчив 2-гу Харківську гімназію, історико-філологічний факультет Харківського університету (1915). Педагогічну діяльність розпочав 1916 в гімназіях Харкова, очолював гімназію ім. Б. Грінченка (1919–1921).

Займався науково-педагогічною роботою, опублікував протягом 1916–1928 понад 50 праць із питань соціального виховання. Автор кілько праць з педології: «Про організацію педологічного музею» (1916), «Аналіз праці доктора Горіневського про анатомо-фізіологічні основи фізичного розвитку дитини» (1917), «К.Д. Ушинський як педолог» (1917).

О. Попов – перший декан факультету соціального виховання Харківського інституту народної освіти (1921), засновник науково-дослідної кафедри педагогіки (1923), організатор і перший директор Українського науково-дослідного інституту педагогіки (УНДІП; нині Інститут педагогіки НАПН України) (1926). Один з основних авторів «Декларації соціального виховання НКО» (1920), посібників «Порадник соціального виховання» (1921, 1925). У 1920-х разом з В. Арнаутовим редагував видання «Дитячої бібліотеки української літератури».

1931 засуджений до 5-ти років таборів за причетність до так званого Українського національного центру, але згодом вирок скасували, залишивши 3 роки умовного покарання. Працював у школах Харкова. 1937–1939 перебував в ув'язненні, але був звільнений з-під варти. За нацистської окупації очолював Раду Українського товариства «Просвіта» (1941–1943), зокрема у травні 1942 на сесії історико-філологічного відділу Харківського українського наукового товариства імені Т.Г. Шевченка виголосив промову «Шевченко і школа». На початку літа 1943 в Києві висвячений у диякони Української автокефальної православної церкви (УАПЦ), служив вікарним священником в Андріївській церкві, а також у кількох парафіях Львова (1943–1944).

З 1945 – в Німеччині, де пристав до осередку прихильників ідеї «соборности» в Українській автокефальній православній церкві (1945–1947), організатор Ашаффенбурзького з'їзду (1947), учасники якого виступили проти церковних канонів УАПЦ за кордоном.

1950 переїхав до США. Останні роки життя провів у м. Форт Уейн (штат Індіана). Тут редагував часопис «Православний вісник», став членом Малої і Великої рад УАПЦ «соборноправної» в США, писав статті на церковно-біблійні теми.

Помер Олександр Попов 6 травня 1958 року у США.